介电/金属核/壳纳米颗粒阵列的制备及其表面等离激元共振特性研究

【摘要】得益于纳米技术的日益发展,金属纳米结构中的表面等离激元(surfaceplasmon,SP)已经成为当前物理学、化学、材料科学、信息科学、生物学等学科及其交叉领域的研究热点之一。SP研究正逐步发展成为一门新的科学,即表面等离激元学(plasmonics)。论文首先主要从实验和理论两方面研究了介电／金属核／壳纳米颗粒(金属纳米球壳)排列而成的二维周期性阵列中局域LSP共振及其相互耦合产生的一系列个体与集体光学性质。本论文还研究了超薄DLC介质包裹金属银形成的核壳纳米颗粒表面等离激元性质,研究了金属表面等离激元在Ti02光催化中的效应。论文内容包括以下几个方面：1、利用二氧化硅胶体晶体为牺牲模板,将二次模板技术与无电镀化学方法相结合制备出密堆积空心金纳米球壳有序阵列。我们对制备的密堆积金纳米球壳有序阵列进行了详细的光学表征。研究发现,在这有序阵列的透射谱中出现了三个透射共振峰,共振的位置不随入射光的角度和偏振的变化而改化。不仅如此,这些透射共振也不依赖于外界环境的变化。因此,我们可以推论,在密堆积空心金纳米球壳有序阵列光谱中所观察到的三个透射共振起源于空心金纳米球壳中腔模的激发。论文利用基于有限元方法,对这周期阵列进行了数值仿真。数值计算得到的光谱与实验测量结果相一致。借此,我们从物理上阐明了这些透射共振分别起源于空心金纳米球壳中偶极子,四极子和六极子腔模的激发。2、利用聚苯乙烯胶体晶体为模板,结合反应离子刻蚀及物理沉积的方法制备出非密堆积金纳米球壳有序阵列。我们通过合理地控制反应离子刻蚀时间,得到不同尺寸大小金属纳米球壳组成的周期有序阵列。通过透射谱的测量,我们在实验中观测到这制备的非密堆积有序阵列出现多个共振透射峰。基于有限元计算方法,论文研究了完整的介电/金属核/壳结构,以及具有开口的对称性破缺的金纳米球壳阵列的光学性质。后者与实验中所制备的样品形貌更加符合。数值计算表明,对于完整的金属球壳阵列,体系亦出现了三个明显的非对称Fano-线型,它们对应于三个Fano共振。通过分析电场及电荷分布,可以看出这三个Fano共振分别起源于窄带的偶极子,四极子和六极子腔模与四极子和六极子类球模形成宽带的耦合。与完整球壳阵列体系不同,对于对称破缺的球壳阵列,由于开口的出现会在开口处会产生边缘等离激元模式(rimplasmon),这个模式不仅与球壳内的腔模发生耦合,而且与球壳外的类球模也会发生耦合。此外,对称破缺还导致腔模与球壳开口处形成的rimplasmon模式相互耦合形成杂化模式,亦能导致球壳外表面的四极子和六极子类球模形成的宽带与相对窄带的偶极子、多极子腔模的相互耦合,耦合的程度可以通过开口的大小来控制。我们通过实验和数值仿真证实,非密堆积金属纳米球壳有序阵列中出现的Fano共振还可以通过调节金属纳米球壳中核的大小进行调制。3、提出并实验上证实通过超薄类金刚石薄膜(DLC)包裹金属银形成的核壳纳米颗粒可以实现Ti02光催化增强。通过在银纳米颗粒的表面覆盖不同厚度的DLC簿膜,然后再沉积Ti02薄膜,我们发现当沉积的DLC的厚度为10A时,Ag/(10A)DLC/TiO2光催化剂光降解速率达到单纯Ti02薄膜的十倍,是Ag/TiO2复合结构的三倍。采用米(Mie)散射理论,我们从理论上预见了通过在金属纳米颗粒的外表面覆盖介质包裹层,尽管颗粒的表面等离激元位置发生一定的红移,但颗粒外表面的电场能够得到进一步的提高；对于球形的金属纳米颗粒,偶级近似理论预测包裹DLC(折射率=2.7)的最佳厚度为d≈0.8nm。这与我们实验的观测结果相吻合。我们提出的包裹致密超薄ta-C介质层还能有效阻止Ti02中光生电子从其导带向金属的转移。
【作者】谌静；
【导师】王振林；
【作者基本信息】南京大学，凝聚态物理，2012，博士
【关键词】介电/金属核/壳纳米颗粒阵列；表面等离激元；Fano共振；超薄ta-C膜；TiO2光催化；

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